El 19 de enero de 1927, a los 86 años de edad, Carlota de México moría en el Castillo de Bouchout en Bélgica, dónde había permanecido recluída entre otros de sus palacios, a consecuencia de la locura que acompañó a Carlota desde que abandonó México en 1866, para buscar ayuda para su marido Maximiliano, que había sido proclamado emperador de México y que las revueltas que se habían producido en el país hacían temer por su vida.
Carlota murió de neumonía y fue enterrada en la Cripta de la iglesia de Laeken en Bruselas.